Tese de Doutorado #374 – Filomeno Soares de Aguiar Júnior – 25/11/2020

O espalhamento Raman correlacionado, denominado aqui processo SaS, ocorre com a destruição, dentro de um material, de dois fótons de um laser de excitação e a criação de um par de fótons Stokes (S) e anti-Soktes (aS) correlacionado quanticamente onde o fônon criado no processo S é aniquilado no espalhamento aS. Nós verificamos que, além do processo SaS real, onde a troca de energia coincide com a energia de um estado vibracional do material,
existe também o processo SaS virtual, cuja troca de energia e momento entre os fótons do laser, gerando o par S-aS, é mediada por uma excitação vibracional virtual, configurando uma interação fóton-fóton similar à atração elétron-elétron responsável pela criação dos pares de Cooper na teria BCS da supercondutividade. Observamos o processo SaS em meios transparentes em geral, via medição de valores não clássicos da função de correlação de segunda
ordem normalizada dos campos Stokes e anti-Stokes, g2(0). No diamante, caracterizamos a intensidade do espalhamento SaS (I_ ) em função da energia do fônon virtual, verificando que o processo SaS ocorre somente quando à interação fóton-fóton é atrativa, como acontece na teoria BCS para os pares de Cooper. Mostramos que os pares de fótons S e aS são espalhados predominantemente na mesma polarização do laser de excitação da amostra e, com
isso, implementamos a técnica de pump-probe para o estudo do tempo de vida do fônon real (obtido no diamante da ordem de 2,8 ps) e da excitação virtual, que mostrou ser menor que a resolução temporal da medida, caracterizando uma das principais diferenças entre os dois processos. Observamos também que, devido às relações de conservação de energia e momento, I_ segue o mesmo perfil espacial de intensidade do laser não interagente que atravessa a
amostra, diferentemente do comportamento observado para o espalhamento Raman não correlacionado, que espalha fótons em todas as direções. Nós observamos que a eficiência do espalhamento SaS é proporcional à seção de choque do espalhamento Raman quando comparamos o processo em diferentes hidrocarbonetos e generalizamos as observações feitas no diamante para a amostra de líquida de decano. Na água, os valores de g2(0) previstos pela descrição teórica do processo corroboram os dados experimentais, validando a teoria BCS para espalhamento SaS virtual e colocando os pares de fótons Stokes e anti-Stokes correlacionados como análogos fotônicos aos pares de Cooper.