Tese de Doutorado #316: Bruno Carvalho

Esta tese apresenta um estudo de espalhamento Raman ressonante com diferentes energias de laser de excitação em únicas e poucas camadas de MoS2, tendo como objetivo compreender a dinâmica de interação entre éxcitons e fônons e a origem dos modos Raman de segunda ordem neste material. Na investigação do perfil de excitação Raman, envolvendo os modos Raman de primeira ordem do MoS2 (bandas E12g e A1g), demonstra-se que o perfil do modo A1g é intensificado quando a energia de laser de excitação encontra-se em ressonância com os éxcitons A, B e C do MoS2, enquanto o perfil do modo E12g é intensificado apenas quando a energia de laser de excitação coincide-se com a energia do éxciton C. No estudo dos modos de segunda ordem, a espectroscopia Raman ressonante é usada em conjunto com a teoria do funcional da densidade para explicação do processo de dupla-ressonância. Nossos resultados mostram que a frequência Raman destes modos desloca-se com a energia de excitação do laser, ocasionado por fônons acústicos que conectam diferentes estados de vales dentro da primeira zona de Brillouin. Além disso, observa-se que o processo Raman de dupla-ressonância é afetado pela transição bandgap indireto para direto e, uma comparação detalhada dos resultados em monocamada e bulk permitem a atribuição de cada modo Raman com o respectivo fônon em torno dos pontos M ou K. Estes resultados destacam o espalhamento intervalley por fônons acústicos em sistemas semicondutores bidimensionais da família dos dicalcogênetos de metais de transição.